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論文

In-operando measurement of internal temperature and stress in lithium-ion batteries

平野 辰巳*; 前田 壮宏*; 村田 哲之*; 山木 孝弘*; 松原 英一郎*; 菖蒲 敬久; 城 鮎美*; 安田 良*; 高松 大郊*

SPring-8/SACLA利用研究成果集(インターネット), 11(1), p.49 - 57, 2023/02

The temperature rise due to high current/power operations and stress caused by the expansion or contraction of electrodes by lithium (de)-intercalation is known to be a degradation factor in lithium-ion batteries (LIBs). Therefore, in this study, a new technique is proposed to simultaneously measure the internal temperature and stress in the 18650-type LIB during its operation. The operando measurement involved retaining a constant gage volume using rotating spiral slits, obtaining X-ray diffraction images using a highly sensitive two-dimensional detector, and employing the sin$$^{2}$$ $$psi$$ method to separate the stress and change in temperature. During the charging process, at the 1C current rate, the anode expansion, owing to the lithium intercalation, induced the radial compressive stress in the Cu anode collector. The radial stress changes of the Cu anode collector were -31 MPa (compression) and 44 MPa (tensile) during the 1C charge and discharge processes, respectively. Moreover, the internal temperature, which was higher than the surface temperature, was calculated by considering the radial stress change during the battery operation. During the 4C cycle, the surface and internal temperatures rose by 26 degree and 42 degree, respectively. The results indicate that the internal temperature and stress in the 18650-LIB were successfully measured during battery operation.

論文

Tracer diffusion coefficients measurements on LaPO$$_{4}$$-dispersed LATP by means of neutron radiography

Song, F.*; Chen, H.*; 林田 洋寿*; 甲斐 哲也; 篠原 武尚; 薮塚 武史*; 八尾 健*; 高井 茂臣*

Solid State Ionics, 377, p.115873_1 - 115873_6, 2022/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:28.85(Chemistry, Physical)

Lithium tracer diffusion coefficients have been measured in Li$$_{1.3}$$Al$$_{0.3}$$Ti$$_{1.7}$$(PO$$_4$$)$$_3$$ (LATP) and LATP - LaPO$$_4$$ composite solid electrolytes in the temperature range between 300$$^{circ}$$C and 500$$^{circ}$$C by means of neutron radiography technique that utilizes the difference in neutron attenuation of $$^6$$Li and $$^7$$Li isotopes. The diffusion coefficient of LATP - LaPO$$_4$$ composite is higher than that of pristine LATP, although the difference is much smaller than that estimated from the room temperature conductivity. This suggests that the bulk diffusion becomes the predominant diffusion mechanism at 300$$^{circ}$$C to 500$$^{circ}$$C instead of the diffusion along the space charge layer formed around the LaPO$$_4$$ dispersants.

論文

Study on chemical form of tritium in coolant helium of high temperature gas-cooled reactor with tritium production device

濱本 真平; 石塚 悦男; 中川 繁昭; 後藤 実; 松浦 秀明*; 片山 一成*; 大塚 哲平*; 飛田 健次*

Proceedings of 2021 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2021) (USB Flash Drive), 5 Pages, 2021/10

日本が所有するブロック型高温ガス炉であるHTTRの冷却材中の水素と水素化物の濃度を詳細に調べた。その結果、CH$$_{4}$$はH$$_{2}$$濃度の1/10であり、従来の検出限界以下であることが明らかになった。冷却材中のH$$_{2}$$とCH$$_{4}$$の比がHTとCH$$_{3}$$Tの比と同じならば、CH$$_{3}$$TはよりH$$_{2}$$より大きな線量変換係数を持つため、この組成比はトリチウムの線量を最適に評価するための重要な知見である。更に、CH$$_{4}$$の起源の調査した結果、CH$$_{4}$$は炉心から不純物として放出されるよりもむしろ、熱平衡反応の結果として生成されることが示唆された。

論文

Modeling the processes of hydrogen isotopes interactions with solid surfaces

Chikhray, Y.*; Askerbekov, S.*; Kenzhin, Y.*; Gordienko, Y.*; 石塚 悦男

Fusion Science and Technology, 76(4), p.494 - 502, 2020/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:11.8(Nuclear Science & Technology)

The investigation of the mechanisms and dynamics of hydrogen isotopic interaction with solid surfaces (metals, ceramics, graphites, eutectics) in temperature and pressure ranges is important not only for the correct prediction of each isotope's evolution but also for substantiation of the safe operation of hydrogen-facing structural materials. The interaction of the hydrogen isotopes mix with the surface of solid metal or liquid eutectics is a complicated multistage H-D-T-O-solid interacting process depending on material property, environment, and the solid's surface parameters. To better understand the mechanisms of hydrogen isotopes interchange at a solid surface and to identify the limiting stages in the sorption-desorption processes, a reactor experiment of neutron irradiation was conducted with lithium-containing eutectics as tritium-generating media under the external flow of hydrogen. This work presents the model and results of its application to fitting the experimental results of tritium yield from the lithium-lead eutectics Pb$$_{83}$$Li$$_{17}$$under thermal neutrons irradiation at the IVG.1M reactor in Kazakhstan. The elaborated model and the approach used were also applied to the simulation of high temperature gas cooled reactor graphite corrosion in water vapors.

論文

Experimental setup and procedure for the measurement of the $$^7$$Be(n,p)$$^7$$Li reaction at n_TOF

Barbagallo, M.*; Andrzejewski, J.*; Mastromarco, M.*; Perkowski, J.*; Damone, L. A.*; Gawlik, A.*; 木村 敦; n_TOF Collaboration*; 他122名*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 887, p.27 - 33, 2018/04

 被引用回数:13 パーセンタイル:79.14(Instruments & Instrumentation)

Following the completion of the second neutron beam line and the related experimental area (EAR2) at the n_TOF spallation neutron source at CERN, several experiments were planned and performed. The high instantaneous neutron flux available in EAR2 allows to investigate neutron induced reactions with charged particles in the exit channel even employing targets made out of small amounts of short-lived radioactive isotopes. After the successful measurement of the $$^7$$Be(n,$$alpha$$)cross section, the $$^7$$Be(n,p)$$^7$$Li reaction was studied in order to provide still missing cross section data of relevance for Big Bang Nucleosynthesis (BBN), in an attempt to find a solution to the cosmological Lithium abundance problem. This paper describes the experimental setup employed in such a measurement and its characterization.

論文

$$^7$$Be(n,$$alpha$$) and $$^7$$Be(n,p) cross-section measurement for the cosmological lithium problem at the n_TOF facility at CERN

Barbagallo, M.*; Colonna, N.*; Aberle, O.*; 原田 秀郎; 木村 敦; n_TOF Collaboration*; 他125名*

EPJ Web of Conferences, 146, p.01012_1 - 01012_4, 2017/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:61.03(Nuclear Science & Technology)

The Cosmological Lithium Problem refers to the large discrepancy between the abundance of primordial $$^7$$Li predicted by the standard theory of Big Bang Nucleosynthesis and the value inferred from the so-called "Spite plateau" in halo stars. A possible explanation for this longstanding puzzle in Nuclear Astrophysics is related to the incorrect estimation of the destruction rate of $$^7$$Be, which is responsible for the production of 95% of primordial Lithium. While charged-particle induced reactions have mostly been ruled out, data on the $$^7$$Be(n,$$alpha$$) and $$^7$$Be(n,p) reactions are scarce or completely missing, so that a large uncertainty still affects the abundance of $$^7$$Li predicted by the standard theory of Big Bang Nucleosynthesis. Both reactions have been measured at the n_TOF facility at CERN, providing for the first time data in a wide neutron energy range.

論文

Quantum optimal control of the isotope-selective rovibrational excitation of diatomic molecules

黒崎 譲*; 横山 啓一

Chemical Physics, 493, p.183 - 193, 2017/08

AA2017-0230.pdf:8.02MB

 被引用回数:5 パーセンタイル:21.67(Chemistry, Physical)

塩化リチウム分子の同位体選択的振動回転励起の最適パルス波形を求めた。振動回転が基底準位にあるLiCl-35とLiCl-37の混合分子集団にレーザーパルスを照射し、LiCl-35($$nu$$=0, $$J$$=0)とLiCl-37($$nu$$=1, $$J$$=1)を生成する最適波形を最適制御理論により計算した。その結果、回転遷移だけを利用する方が効率よく選択励起を起こすことができることが示された。

報告書

Verification of alternative dew point hygrometer for CV-LRT in MONJU; Short- and long-term verification for capacitance-type dew point hygrometer (Translated document)

市川 正一; 千葉 悠介; 大野 史靖; 羽鳥 雅一; 小林 孝典; 上倉 亮一; 走利 信男*; 犬塚 泰輔*; 北野 寛*; 阿部 恒*

JAEA-Research 2017-001, 40 Pages, 2017/03

JAEA-Research-2017-001.pdf:5.19MB

日本原子力研究開発機構は、高速増殖原型炉もんじゅのプラント工程への影響を低減するため、現在、原子炉格納容器全体漏えい率試験で用いている塩化リチウム式露点検出器の代替品として、静電容量式露点検出器の検証試験を実施した。原子炉格納容器全体漏えい率試験(試験条件: 窒素雰囲気、24時間)における静電容量式露点検出器の測定結果は、既存の塩化リチウム式検出器と比較して有意な差は無かった。また、長期検証試験(試験条件:空気雰囲気、2年間)においては、静電容量式露点検出器は、高精度鏡面式露点検出器との比較の結果、「電気技術規程(原子力編)」の「原子炉格納容器の漏えい試験規定」に基づく使用前検査時に要求される機器精度(精度:$$pm$$2.04$$^{circ}$$C)を長期間にわたり有することを確認した。

論文

Nuclear data evaluation of the $$^7$$Li(p,xn) reaction for incident energies up to 200 MeV

松本 唯希*; 渡辺 幸信*; 国枝 賢; 岩本 修

JAEA-Conf 2015-003, p.191 - 196, 2016/03

ホウ素中性子捕捉療法(BNCT)中性子源等の開発において必要な$$^7$$Li(p,n)$$^7$$Be反応に対する核データ評価を実施した。直接過程の計算は歪曲波ボルン近似(DWBA)や測定データに基づく経験則を用いて行った。また、連続スペクトルの計算にはCCONEコードを適用し、前平衡パラメータ等を測定データを再現するように調整した。両手法を取り入れた評価値はピーク構造を持つ角度・エネルギー微分断面積として工学的応用が期待される。

論文

Direct observation of fast lithium-ion diffusion in a superionic conductor; Li$$_{7}$$P$$_{3}$$S$$_{11}$$ metastable crystal

森 一広*; 延壽寺 啓悟*; 村田 駿*; 柴田 薫; 川北 至信; 米村 雅雄*; 小野寺 陽平*; 福永 俊晴*

Physical Review Applied (Internet), 4(5), p.054008_1 - 054008_6, 2015/11

 被引用回数:41 パーセンタイル:82.41(Physics, Applied)

J-PARCセンター物質生命科学実験施設MLFに設置されている中性子準弾性散乱装置DNAを利用して、全固体リチウムイオン電池の固体電解質として有望なLi$$_{7}$$P$$_{3}$$S$$_{11}$$準安定結晶のリチウムイオン伝導経路を解明し、リチウムイオンの動きを直接観測することに成功した。

論文

Chemical reaction of lithium with room temperature atmosphere of various humidities

古川 智弘; 平川 康; 近藤 浩夫; 金村 卓治; 若井 栄一

Fusion Engineering and Design, 98-99, p.2138 - 2141, 2015/10

BB2014-0426.pdf:0.49MB

 被引用回数:6 パーセンタイル:45.66(Nuclear Science & Technology)

国際核融合材料照射試験施設(IFMIF)では、ターゲットアッセンブリのバックプレートは、供用期間中に交換される予定である。この交換作業において、バックプレート等のリチウム機器は、周辺の大気成分と化学反応を生じることが想定される。そこで本研究では、当該交換作業期間中における化学反応挙動を評価するために、リチウムと大気、および大気中の主要元素である酸素および窒素の室温における化学反応挙動について、気中の湿度の影響も加味しながら実験的に調べた。

論文

Evaluation of tritium confinement performance of alumina and zirconium for tritium production in a high-temperature gas-cooled reactor for fusion reactors

片山 一成*; 牛田 宏樹*; 松浦 秀明*; 深田 智*; 後藤 実; 中川 繁昭

Fusion Science and Technology, 68(3), p.662 - 668, 2015/10

 被引用回数:16 パーセンタイル:79.15(Nuclear Science & Technology)

高温ガス炉にリチウムを装荷してトリチウムを製造する方法は、核融合炉へのトリチウム燃料の外部供給源の候補の1つとして注目されている。トリチウムを安全かつ効率的に製造する観点から、トリチウムの閉じ込めは重要な課題である。アルミナは気体の耐透過性に優れる物質として知られている。本研究では、市販のアルミナチューブを用いて水素透過試験を行い、水素の透過率、拡散係数及び溶解度を評価した。得られたデータを用いて、アルミナ被覆を施したリチウム化合物粒子からの水素の透過挙動シミュレーション計算を行った。また、ジルコニウム中の水素の挙動に係わる文献値を用いて、アルミナ被覆層へのジルコニウム添加の効果を検討した。500$$^{circ}$$C以上の高温では、トリチウムのほぼ全量がアルミナ被覆層を透過した。しかしながら、500$$^{circ}$$Cでは、微小なジルコニウム粒子をアルミナ被覆層に添加することで、トリチウムの漏れは0.67%以下に抑えることが期待できる。

論文

Diffusion of tritium in intermetallic compound $$beta$$-LiAl; Relation to the defect structure

須貝 宏行

Solid State Ionics, 177(39-40), p.3507 - 3512, 2007/01

金属間化合物 $$beta$$-LiAl におけるトリチウムの拡散係数及び活性化エネルギ (116.3$$pm$$11.7kJ/mol) が 、700Kから848Kの温度範囲で得られた。この拡散係数は従来報告されている値と同程度であるが、活性化エネルギーは従来の値 (64.9$$pm$$3.8kJ/mol) の2倍近くとなった。従来の報告では、700K以下と700K以上での格子欠陥構造の違いを考慮していないので、以上のようなくい違いを生じたことが明らかとなった。今回得られた活性化エネルギーは、リチウム濃度の増加に伴ってAl-Li系中でのトリチウムの拡散における活性化エネルギーが増加するという系統的な結果と矛盾しないのに対し、従来の結果は矛盾することが示されている。さらに、その結晶構造及び格子欠陥構造を考慮すると、トリチウムは格子間を拡散し、リチウム副格子点のリチウム原子との相互作用によって遅延されることを示した。

論文

Diffusion of tritium in intermetallic compound $$beta$$-LiAl; Relation to the defect structure

須貝 宏行

Solid State Ionics, 177(39-40), p.3507 - 3512, 2007/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:17.83(Chemistry, Physical)

原子力機構で実施した37TBq(1kCi)規模の核融合燃料用トリチウムの試験製造においては、Li合金及びLi化合物のターゲットを原子炉照射することで$$^{6}$$Li(n,$$alpha$$)$$^{3}$$H反応により生成したトリチウム($$^{3}$$H)を、ターゲットを加熱することで抽出し、回収した。ターゲットに用いた$$beta$$-LiAl金属間化合物は、熱伝導性が高いため照射中の除熱が容易であり、加えて、融点(966K)が比較的低いため、ターゲットを加熱溶融することで容易にトリチウムを抽出できるなどの特徴を持つ。$$beta$$-LiAlは、Li原子とAl原子それぞれがダイヤモンド構造の副格子を構成し、室温でも3at% 以上のLi原子空孔等を構造欠陥として含む特異な化合物である。また、格子欠陥構造の違いがトリチウムの拡散に大きく影響する。従来は、全く考慮されていなかった700K以下と700K以上における格子欠陥構造の違いを考慮し、この領域における$$beta$$-LiAl中のトリチウムの拡散係数及びその活性化エネルギーの正確な値を得た。

論文

Development of a neutron-imaging detector based on pulse-height correlation between two superconducting tunnel junctions on a Li$$_{2}$$B$$_{4}$$O$$_{7}$$ crystal

中村 龍也; 片桐 政樹; Chen, Y. E.*; 浮辺 雅宏*; 大久保 雅隆*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 559(2), p.766 - 768, 2006/04

 被引用回数:13 パーセンタイル:65.77(Instruments & Instrumentation)

Li$$_{2}$$B$$_{4}$$O$$_{7}$$単結晶上に製作した2つの超伝導トンネル接合素子(STJ)フォノンセンサによる波高相関型中性子イメージング検出器の開発を進めている。本検出器では、単結晶基盤の構成元素である$$^{6}$$Liあるいは$$^{10}$$Bと中性子の核反応の結果生じる励起フォノンを結晶表面に製作されたSTJ素子により計測することで中性子を検出し、2つの素子からの波高相関により入射位置を決定する。熱中性子に対してほぼ100%の検出効率、低バックグランド、数10$$mu$$mの位置分解能、数$$mu$$sの時間応答、耐放射線性が期待できる。今回われわれは試作した検出器の特性を冷中性子ビームを用いて検証した。その結果、製作した二つのSTJ素子の波高相関測定から位置検出可能であることを確認したので報告する。

論文

International benchmark activity of tritium measurement of blanket neutronics

落合 謙太郎; Verzilov, Y. M.; 西谷 健夫; Batistoni, P.*; Seidel, K.*

Fusion Science and Technology, 48(1), p.378 - 381, 2005/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:44.84(Nuclear Science & Technology)

トリチウム生成率の測定精度を推定するためにIEA核融合中性子工学サブタスクの一つとして国際トリチウムベンチマーク実験が2003年から開始された。JAERI,ENEA,ドレスデン工科大学がこのプログラムに参加している。このプログラムは標準トリチウム水(HTO)サンプルによる測定機器の較正,DT中性子照射で生成したLi-7及びLi-6濃縮ペレット中のトリチウム生成率をそれぞれの研究機関で測定するものであり、現在まで標準HTOの測定が完了している。それぞれの測定結果から、較正の分散程度は1.5%以内であることを確認した。

論文

Methods for tritium production rate measurement in design-oriented blanket experiments

Verzilov, Y. M.; 落合 謙太郎; 西谷 健夫

Fusion Science and Technology, 48(1), p.650 - 653, 2005/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:44.84(Nuclear Science & Technology)

ブランケット設計のための核特性実験においては、トリチウム生成率の精度を確認することが必要である。実験体系はブランケットの設計にしたがって、できるだけ忠実に模擬した多層体系が必要であり、その中のトリチウム生成率分布を測定する手法は、感度と位置分解能が大きく、かつ中性子場を乱さないことが重要である。トリチウム生成率の精度検証のためにはトリチウム生成率を直接測定することが必要である。ここでは炭酸リチウムの粉末を圧縮したぺレットをトリチウム増殖層の埋め込み、照射後、ペレットを酸で溶解し、中和後液体シンチレーション法で測定する。2Bq/gのトリチウム生成量で測定誤差5%が得られるが、FNSでは8時間以上の照射が必要となる。間接的測定法はパラメータサーベイ的な実験に便利である。もしリチウムと同じようなエネルギー応答関数を持つ放射化反応があれば、リチウムペレットの代用として使用できる。そこで$$^{6}$$Liのトリチウム生成反応に対し$$^{31}$$P(n,$$gamma$$)$$^{32}$$P、$$^{7}$$Liのトリチウム生成反応に対し$$^{32}$$S(n,p)$$^{32}$$Pに着目し、ぺレットとしてNH$$_{4}$$PH$$_{2}$$O$$_{2}$$.とCH$$_{3}$$SO$$_{2}$$CH$$_{3}$$を採用した。これらを用いることにより、リチウムのぺレットの1/100の照射事件で十分な計数を得られることを明らかにした。

論文

Evaluation of tritium permeation from lithium loop of IFMIF target system

松廣 健二郎; 中村 博文; 林 巧; 中村 博雄; 杉本 昌義

Fusion Science and Technology, 48(1), p.625 - 628, 2005/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:40.41(Nuclear Science & Technology)

IFMIFの安全評価やトリチウム処理システムの設計に必要となるIFMIFターゲットシステムのリチウムループでのトリチウム透過量及びインベントリについて詳細な評価を行った。その結果リチウムループからのトリチウム透過量は1.0$$times$$10$$^{6}$$Bq/hとなり、その内約95%が窒素除去用ホットトラップ(873K)からのものであることがわかった。透過したトリチウムはリチウムループエリアに放出されアルゴン排ガス処理システムでテストモジュールから発生したトリチウム(6$$times$$10$$^{7}$$Bq/h)とともに処理される。また、アルゴン雰囲気調整装置で分離された空気中に最大3.5$$times$$10$$^{-2}$$Bq/cm$$^{3}$$混入する可能性があるが、空気排ガス処理システム(最大処理トリチウム濃度5Bq/cm$$^{3}$$)で処理されることからリチウムループからのトリチウム透過は問題とならない。一方リチウムループ機器材料中のトリチウムインベントリは5$$times$$10$$^{7}$$Bqであり、ターゲットシステムにおけるリチウム中(9 m$$^{3}$$)のトリチウムインベントリ(5$$times$$10$$^{14}$$Bq)に比べ問題とならない。

報告書

Review of JAERI activities on the IFMIF liquid lithium target in FY2004

中村 博雄; 井田 瑞穂*; 松廣 健二郎; Fischer, U.*; 林 巧; 森 清治*; 中村 博文; 西谷 健夫; 清水 克祐*; Simakov, S.*; et al.

JAERI-Review 2005-005, 40 Pages, 2005/03

JAERI-Review-2005-005.pdf:3.52MB

国際核融合材料照射施設(IFMIF)は、核融合炉材料の開発のために、十分な照射体積(500cm$$^{3}$$)を有し照射量200dpaまで照射可能な強力中性子束(2MW/m$$^{2}$$)を発生可能な加速器型中性子源である。このような中性子を発生させるために、最大エネルギー40MeV,最大電流250mAの重水素ビームを、最大流速20m/sの液体リチウム流ターゲットに入射させる。ターゲット系では、7Be,トリチウムや放射化腐食生成物等が発生する。また、背面壁は、年間50dpaの中性子照射下で使用する必要がある。本報告では、平成16年度の原研におけるターゲット系の活動主要なトピックスとして、ターゲットアセンブリの熱・熱応力解析、放射化腐食性生物によるリチウムループ近接性の影響評価,トリチウムインベントリと透過量評価を取りまとめた。

報告書

Integral experiments for verification of tritium production on the beryllium/lithium titanate blanket mock-up with a one-breeder layer

Verzilov, Y. M.; 佐藤 聡; 中尾 誠*; 落合 謙太郎; 和田 政行*; 西谷 健夫

JAERI-Research 2004-015, 55 Pages, 2004/10

JAERI-Research-2004-015.pdf:3.29MB

原研が提案しているDEMO炉の水冷却固体増殖ブランケット概念に対する単一増殖層模擬体系を用いて第1回の一連の積分実験を実施した。第1回の一連の実験の模擬体系は提案している概念の範囲で、できるかぎり単純になるよう計画した。実験の主要目的は、入射中性子のスペクトルに影響され易い第1壁近傍の増殖層のトリチウム生成率をどれだけ正確に予測できるかを確認することと、チタン酸リチウム層内で急激に変化する熱中性子場において改善した実験手法を確認することである。模擬体系は、16mm厚のF82H,12mm厚のチタン酸リチウム及び200mm厚のベリリウム層から成っている。またアーマー材を模擬するためにタングステン層を第1層の前面に追加した。模擬体系は面積等価直径628mmの疑似円筒形状のSS316容器内に設置した。模擬体系に対する積分実験は中性子源反射体付きと無しのD-T中性子源で照射して実施した。本報告では実験結果の解析計算の詳細について述べる。

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